高能量密度锂硫电池取得进展

近日,由iChEM研究人员、厦门大学化学化工学院郑南峰教授与厦门大学萨本栋微纳米研究院方晓亮副教授指导的研究团队设计开发了基于二维“蛋黄-蛋壳”结构碳材料的新型自支撑硫正极,为构建兼具高面积能量密度和高体积能量密度的锂硫电池提供了重要途径。该研究成果以“Self-supporting sulfur cathodes enabled by two-dimensional carbon yolk-shell nanosheets for high-energy-density lithium-sulfur batteries”为题发表于2017年9月7日的《自然•通讯》 Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-017-00575-8)上。



伴随着便携式便携电子设备、动力汽车和大规模储能器件在人们日常生活中的需求持续攀升,具有高理论能量密度、低成本和环境友好等优点的锂硫(Li-S)电池被视为极具开发潜力的下一代二次电池系统。近年来,利用客体材料对硫进行负载以提Li-S电池正极的活性物质利用率和循环寿命推动了Li-S电池研究的迅速发展。目前所报道的Li-S电池正极单位面积的载硫量大多低于3.5 mg cm-2,硫的百分含量普遍低于70 wt%,尚不能满足实际应用对Li-S电池的能量密度需求。研究者们致力于开发高硫负载的硫正极来提升Li-S电池的面积容量。然而,使用高硫负载硫正极的Li-S电池的性能通常会发生迅速衰减。同时,现有的高硫负载硫正极在体积容量方面仍处于较低水平。因此,高硫负载硫正极的设计开发面临着两大难题:(1)低倍率和循环稳定性,(2)高面积容量和低体积容量的不匹配。

受到老式相册紧密堆积结构的启发,该研究团队提出一种新型二维“蛋黄-壳”结构,合成石墨烯包裹于中空多孔碳纳米片的内部腔体中(简称G@HMCN),以构建不使用金属集流体和粘结剂的自支撑型锂硫正极薄膜材料。由于具有高比表面积和孔容、丰富的氮原子掺杂和良好的分散性,G@HMCN能够制备载硫量高达80.5 wt%的碳硫复合物(简称G@HMCN/S)。通过简单的真空抽滤法,G@HMCN/S和商品化的石墨烯可以共组装形成自支撑、柔性且紧密堆积的复合薄膜(简称G@HMCN/S-G)。该复合膜的载硫量为73 wt%,面积载硫量可达5~10 mg cm-2。受益于独特的紧密堆积结构,面积载硫量为5 mg cm-2的G@HMCN/S-G作为Li-S电池正极,在5C(1C=1675 mA g-1)倍率下充放电的可逆容量高达524 mAh g-1;在1 C倍率下500次循环后可逆容量仍可保持719 mAh g-1;可以兼顾高面积容量(5.7 mAh cm-2)与高体积容量(1330 mAh cm-3)。更为突出的是,面积载硫量为10 mg cm-2的G@HMCN/S-G的面积容量与体积容量分别可达11.4 mAh cm-2和1329 mAh cm-3。该研究工作不仅为发展高能量密度Li-S电池提供了新的机遇,同时也衍生了一类新型的二维碳纳米材料,有望应用于其它众多研究领域,如超级电容器、异相催化和电催化、柔性储能器件。

该研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、固体表面物理化学国家重点实验室、能源材料化学协同创新中心和福建省纳米制备技术工程中心的支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-017-00575-8

发布日期:2017/9/8 发布者:网站管理员 点击数:314【打印